Forma e rilassamento strutturale dei tattoidi colloidali

Oct 19, 2023

Nature Communications volume 13, numero articolo: 2778 (2022) Citare questo articolo

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La facile risposta geometrico-strutturale dei colloidi cristallini liquidi ai campi esterni consente molti progressi tecnologici. Tuttavia, i meccanismi di rilassamento dei colloidi cristallini liquidi sotto i confini mobili rimangono ancora inesplorati. Qui, combinando esperimenti, simulazioni numeriche e teoria, descriviamo la forma e il rilassamento strutturale delle microgocce di cristalli liquidi colloidali, chiamate tattoidi, dove fibrille di amiloide e nanocristalli di cellulosa vengono utilizzati come sistemi modello. Mostriamo che il rilassamento della forma dei tactoidi porta una singola firma universale di decadimento esponenziale e deriviamo un'espressione analitica per prevedere questo processo fuori equilibrio, che è governato da contributi anisotropi e isotropi cristallini liquidi. Il rilassamento strutturale dei tattoidi mostra percorsi fondamentalmente diversi, con decadimenti esponenziali del primo e del secondo ordine, a seconda dell'esistenza di strutture di orientamento di splay/bend/twist nello stato fondamentale. I nostri risultati offrono una comprensione completa degli effetti di confinamento dinamico nei sistemi colloidali cristallini liquidi e possono impostare direzioni inesplorate nello sviluppo di nuovi materiali reattivi.

I cristalli liquidi colloidali sono una classe di materia morbida che si forma quando nanoparticelle dalla forma anisotropa vengono disperse in un fluido isotropo1. Quando confinate in un volume finito, le particelle colloidali a forma di bastoncino si auto-organizzano in varie strutture stabilite da un delicato equilibrio tra viscoelasticità anisotropa e proprietà superficiali2,3,4. Il sottile equilibrio tra questi contributi si traduce in una facile risposta ai campi esterni1,5 come quelli meccanici, di flusso, elettrici e magnetici, dando origine a molte opportunità e applicazioni tecnologiche. Gli esempi includono display, modulatori spaziali di luce e filtri sintonizzabili in dispositivi medici e ottici, biosensori a cristalli liquidi per la diagnostica rapida e nuovi materiali funzionali come i muscoli artificiali che sfruttano le proprietà fisiche anisotrope dei cristalli liquidi6,7,8. Tuttavia, la facile reattività ai campi esterni (e ai disturbi) rende i cristalli liquidi colloidali molto fragili per essere studiati sperimentalmente in condizioni dinamiche5,9. In particolare, il rilassamento delle goccioline cristalline liquide sotto confinamento mobile è ancora poco compreso nonostante la sua importanza centrale in una varietà di fenomeni della fisica della materia condensata. Ciò include l'impaccamento delle particelle10, l'autoassemblaggio11 e il rilassamento dei liquidi colloidali12 con implicazioni nel campo dei cristalli liquidi nematici attivi, ad esempio viventi13, dove la comprensione dell'idrodinamica dei cristalli liquidi è fondamentale14.

Le goccioline cristalline liquide, note come tattoidi, sono un esempio particolarmente significativo di cristalli liquidi colloidali, poiché sono costituiti da colloidi cristallini liquidi microconfinati con una forma/struttura autoselezionata derivante dai fenomeni termodinamicamente guidati da cui emergono, cioè , separazione spontanea della fase cristallina liquido-liquido15,16,17,18,19,20,21,22,23. In netto contrasto con le emulsioni cristalline liquide sferiche, ottenute comunemente emulsionando i cristalli liquidi in un altro liquido immiscibile (come l'acqua nell'olio)24,25, i tattoidi hanno forme fusiformi, prolate o oblate con diverse strutture interne nematico-colesteriche2,3, 4,15,16,17,18,19,20,21,22,26, come conseguenza dell'accoppiamento tra la tensione interfacciale infinitamente piccola, l'ancoraggio superficiale all'interfaccia, la chiralità dei colloidi e le proprietà elastiche anisotrope3, 4. Queste caratteristiche rendono i tattoidi un sistema davvero unico con peculiari proprietà viscoelastiche27,28,29 e di confine3,4, aggiungendo così sfide teoriche a quelle sperimentali quando si descrivono questi complessi sistemi colloidali in condizioni dinamiche. Ad esempio, recenti esperimenti suggeriscono che il confine ha un impatto significativo sulla struttura locale dei colloidi30,31,32,33 e sui percorsi di equilibrio del rilassamento strutturale dei sistemi colloidali34; tuttavia tale comprensione deriva principalmente dall'esame di sistemi colloidali con condizioni al contorno statiche30,31,32,33,34,35. Inoltre, una delle sfide del presente studio è quella di distinguere il tasso di autoassemblaggio dei tattoidi cristallini liquidi dal rilassamento della forma, fornendo approfondimenti sulla cinetica dei sistemi colloidali complessi autoassemblati.