Battiti quantistici di pseudospin ultraveloci in WSe2 e MoSe2 multistrato

Oct 17, 2023

Nature Communications volume 13, numero articolo: 4997 (2022) Citare questo articolo

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I materiali stratificati di van-der-Waals con simmetria esagonale offrono un ulteriore grado di libertà ai loro elettroni, il cosiddetto indice di valle o pseudospin di valle, che si comporta concettualmente come lo spin dell'elettrone. Qui presentiamo studi sulle transizioni eccitoniche in materiali WSe2 e MoSe2 mono e multistrato mediante ellitticità di Faraday risolta nel tempo (TRFE) con campi magnetici nel piano, B∥, fino a 9 T. Nei campioni monostrato, il tempo TRFE misurato le tracce sono quasi indipendenti da B∥, il che conferma un fattore g dell'eccitone nel piano g∥ vicino allo zero, coerente con i calcoli dei principi primi. Al contrario, osserviamo oscillazioni temporali pronunciate nei campioni multistrato per B∥ > 0. I nostri calcoli da principi primi confermano la presenza di un g∥ diverso da zero per i campioni multistrato. Proponiamo che il segnale oscillatorio TRFE nei campioni multistrato sia causato da battiti quantistici di pseudospin degli eccitoni, che è una manifestazione del bloccaggio dello strato di spin e pseudospin nei campioni multistrato.

I dichalcogenuri semiconduttori di metalli di transizione (TMDC) sono molto promettenti per le applicazioni optoelettroniche, poiché formano semiconduttori con bandgap diretto nel limite del monostrato. Le loro proprietà ottiche sono governate da eccitoni, cioè coppie elettrone-lacuna legate da Coulomb1,2, anche a temperatura ambiente, a causa delle energie di legame degli eccitoni straordinariamente elevate. Per i monostrati MoSe2 incapsulati di alta qualità, è stata dimostrata una qualità ottica superiore con larghezze di riga di eccitoni che si avvicinano al limite di durata3,4. Inoltre, è stato rilevato e calcolato7 un comportamento di diffusione anomalo e non classico degli eccitoni per i monostrati TMDC. A partire dai bilayer il bandgap diventa indiretto. Tuttavia, passando dal singolo strato al multistrato, le transizioni dirette interbanda nei punti K della zona di Brillouin continuano a dominare l'assorbimento ottico8. Un'altra proprietà del materiale monostrato è il forte accoppiamento spin-orbita in combinazione con l'asimmetria di inversione, che porta a grandi suddivisioni spin-orbita selettive della valle dei bordi della banda, culminando nel cosiddetto blocco spin-valle. Questa peculiarità è apprezzata dall'introduzione di un indice di pseudospin, che concettualmente si comporta come lo spin dell'elettrone, ed è connesso all'occupazione delle due valli K+ e K− non equivalenti della prima zona di Brillouin. È interessante notare che il bloccaggio di spin-valley di un singolo strato si trasforma in un bloccaggio di spin o pseudospin-layer per multistrati9. Per i bistrati TMDC è stato anche suggerito che il bloccaggio dello strato di spin possa essere sfruttato per la progettazione di porte quantistiche di spin10.

Gli eccitoni interstrato (IX), dove elettrone e lacuna risiedono in strati adiacenti, sono stati rilevati per la prima volta negli eterobistrati11. Lì, le caratteristiche di IX dipendono in modo cruciale dalla combinazione di materiali12,13,14. Recentemente sono state dimostrate anche correnti polarizzate a valle di IX in eterobistrati15. Mentre negli eterobistrati la forza dell'oscillatore di IX è debole, la situazione può essere diversa per omobistrati o multistrati16. Nei doppi strati di MoS2 è stato riportato un forte assorbimento da parte di IX fino a temperatura ambiente17,18,19,20,21,22. Nel MoSe2 la situazione è simile al MoS2, sebbene la forza dell’oscillatore del IX sia inferiore23. Tuttavia, IX sono stati riportati nei multistrati MoTe224 e MoSe223,25 H-stacked. A differenza dei multistrati a base di Mo, finora non è stata osservata la direzione IX diretta spazio-impulso nei materiali a base di W. Va notato che per gli omobistrati WSe2, sono stati segnalati IX dovuti a transizioni indirette al momento al di sotto del bandgap ottico26,27.

Mentre i TMDC monostrato sono stati studiati in modo piuttosto intenso in campi magnetici fuori dal piano, le indagini su campioni multistrato sono piuttosto rare. Il fattore g fuori dal piano, g⊥, degli eccitoni intrastrato A è nei multistrati MoSe2 e WSe2 di grandezza inferiore rispetto ai singoli strati25,28. Finora, tuttavia, non sono disponibili indagini sperimentali sul fattore g nel piano, g∥, nei multistrati TMDC. I campi magnetici nel piano, B∥, sono stati applicati ai monostrati TMDC per schiarire gli stati eccitonici scuri tramite la miscelazione dei livelli di spin da parte del campo nel piano29,30,31,32. In questo lavoro presentiamo esperimenti di ellitticità di Faraday (TRFE) risolti nel tempo su mono e multistrato WSe2 e MoSe2 in campi magnetici nel piano. Anche se non osserviamo un'influenza significativa dei campi nel piano fino a 9 T negli esperimenti sui monostrati, si osservano oscillazioni temporali pronunciate nelle tracce temporali TRFE dei multistrati per B∥ > 0. Sorprendentemente, l'eccitone nel piano derivato g fattori, ∣g∥∣, sono vicini ai valori ∣g⊥∣ riportati degli stessi materiali25.