Laser casuale e rottura della simmetria replicata in GeO2

Oct 19, 2023

Scientific Reports volume 12, numero articolo: 19438 (2022) Citare questo articolo

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Abbiamo studiato il processo laser casuale e il fenomeno Replica Symmetry Breaking (RSB) in vetroceramiche (GC) drogate con ioni neodimio (Nd3+) contenenti MgO. I campioni di vetro sono stati fabbricati mediante la tecnica convenzionale di tempra per fusione e i GC sono stati ottenuti devetrificando attentamente i vetri originali a 830 °C per diversi intervalli di tempo. La cristallizzazione parziale dei vetri genitori è stata verificata mediante diffrazione di raggi X. Per i campioni con un grado di cristallinità più elevato (ricotto durante 5 ore) è stato osservato un miglioramento della fotoluminescenza (PL) del \(\circa\) 500% rispetto ai vetri originali. Polveri con grani di dimensione media di 2 µm sono state preparate grigliando i campioni di GC. Il Random Laser (RL) è stato eccitato a 808 nm, in risonanza con la transizione Nd3+ 4I9/2 → {4F5/2, 2H9/2}, ed emesso a 1068 nm (transizione 4F3/2 → 4I11/2). Le prestazioni RL sono state chiaramente migliorate per il campione con il grado di cristallinità più elevato, la cui soglia di eccitazione della fluenza energetica (EFEth) era 0,25 mJ/mm2. Le prestazioni migliorate sono attribuite alla crescita del tempo di residenza dei fotoni all’interno del campione e alla maggiore efficienza quantica di Nd3+ incorporato nei microcristalli, dove le perdite radiative sono ridotte. Inoltre, il fenomeno della Replica Symmetry Breaking (RSB), caratteristico di una transizione di fase fotonica, è stato rilevato misurando le fluttuazioni di intensità dell'emissione RL. Il parametro di sovrapposizione di Parisi è stato determinato per tutti i campioni, per l'eccitazione al di sotto e al di sopra dell'EFEth. Questa è la prima volta, per quanto a conoscenza degli autori, che l’emissione RL e RSB vengono riportate per un sistema vetroceramico.

L'azione del laser in mezzi disordinati, senza cavità ottiche, è stata oggetto di intensi studi teorici e sperimentali a partire dal lavoro pionieristico di Letokhov1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11. In questo tipo di sistemi laser, attualmente denominati Random Laser (RL), il meccanismo di feedback che contribuisce all'amplificazione ottica non è ottenuto da una cavità ottica ben progettata come nei laser convenzionali. Invece, il feedback ottico è ottenuto dalla diffusione della luce dovuta a disomogeneità dell'indice di rifrazione all'interno di un mezzo disordinato12,13.

Finora sono stati segnalati RL per diversi sistemi. Ad esempio, le particelle di diffusione disordinata possono essere incorporate nel mezzo di guadagno, come nelle soluzioni liquide di coloranti laser contenenti particelle ad alto indice di rifrazione in sospensioni14,15. I coloranti possono anche essere incorporati in matrici solide, come membrane polimeriche16, tessuti biologici17 e vetri prodotti da sol-gel18, tra gli altri.

L'uso di laser casuali è stato ampiamente riportato anche per le polveri cristalline drogate con ioni di terre rare (REI)19,20,21,22,23,24,25. In questi sistemi le particelle agiscono sia come mezzo di guadagno che come diffusori. In particolare, il laser casuale può essere ottenuto anche da fibre ottiche drogate REI, dove il feedback può essere ottenuto grazie a riflessioni di luce in reticoli di Bragg casuali scritti in fibre con indici di rifrazione non uniformi26,27, o fibre con nuclei di vetro separati di fase28.

Curiosamente, i rapporti RL basati su particelle vetrose drogate con REI sono molto scarsi. Diversi anni fa, è stata segnalata una upconversion RL che emette nell'UV, basata su una polvere di vetro fluoroindata drogata con ioni neodimio29. Più recentemente, abbiamo dimostrato l'azione RL nelle polveri di vetro zinco-tellurite drogate con neodimio (Nd3+)30. Il meccanismo di feedback RL era fornito dai riflessi della luce sulle interfacce granelli vetrosi-aria.

Anche i lavori su RL in vetroceramica (GC) sono rari31,32. Tuttavia, i GC sono mezzi interessanti per i dispositivi fotonici, poiché possono sopportare eccitazioni ad alta potenza e hanno un'elevata soglia termica. Inoltre, i GC possono essere pesantemente drogati con ioni di terre rare per alterarne le caratteristiche di emissione31. Nonostante ciò, per quanto ne sappiamo, il presente articolo è il primo rapporto di una RL basata su vetroceramica drogata con Nd3+. Il nostro obiettivo era valutare e caratterizzare l'influenza del grado di cristallizzazione della polvere di GC sulle prestazioni degli RL. Per questa ricerca, la scelta del vetro genitore-germanato di piombo è stata fatta per diverse ragioni discusse di seguito.

1\) for an increasing nucleation rate). The parameter \(b\) is the dimensionality of the crystal grown (b = 1 for 1D, b = 2 for 2D and b = 3 for 3D crystal) and c is the growth index (c = 0.5 for diffusion-controlled growth and c = 1 for interface-controlled growth)42. In the present case, the Avrami exponent was obtained from the fitting of the experimental data to the JMAK model (Eq. 2) and \(n\) was found to be approximately 0.89. In this case, the values for b and c must be 1 and 0.5, respectively, which means that the dimensionality of the crystals were 1D and the growth process was diffusion-controlled. The parameter \(a\) is 0.39 which corresponds to a decreasing nucleation rate as a function of time46. The effective activation energy, \({E}_{eff},\) was not estimated in this work since additional crystallinity degree versus annealing time curves for other temperatures would be necessary. Nevertheless, the investigation of the details concerning the crystals growth kinetics were out of the scope of the present work./p> EFEth, a fast emission was observed, in the nanosecond range following the pump laser pulse, superimposed on the slower signal (in the µs range) due to the spontaneous emission by the ions that are not participating in the stimulated emission process. The temporal behavior shown by the other samples is like the one shown in Fig. 10b./p> 99.99%). Although it is expected that a large concentration of Nd2O3 in the glass samples causes luminescence concentration quenching (LCQ), we have already observed that the RL performance is enhanced for higher rare-earth ions concentrations, despite the occurrence of LCQ30. The reason is that the dynamic of the RL emission occurs in the nanosecond regime while the PL occurs is in the microsecond range25,30. The glasses were obtained by conventional melt-quenching technique. Reagents were melted at 1200 °C in a platinum crucible for 1 h, and then, quenched in water, at room temperature to prevent crystallization. The resulting GPM glasses were ground using a mortar and pestle to obtain a fine powder. Approximately 18 mg of the GPM powder were submitted to Differential Scanning Calorimetry (DSC) analysis (Labsys Evo, Setaram), to verify the most suitable temperatures for the crystallization process. DSC analysis was conducted in N2 atmosphere (100 mL/min) using an alumina crucible and the heating rate was 20 °C/min./p>

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